擬似位相整合は、非線形相互作用、特に、非線形周波数変換の際の位相整合と同じような結果を実現する手法である。均質な非線形結晶材料の代わりに、空間的に変調された非線形性質が用いられる。考え方としては、本質的に、ある伝搬距離にわたって位相の不整合性を許すことであるが、間違った変換方向に相互作用がおこる可能性のある場所において非線形相互作用を反転 (あるいは、阻害) することである。複屈折位相整合と対照的に、波が異なった偏向状態である必要がない。事実、同じ偏向状態を持つことはあまり珍しくはない。 (専門用語としては、 “type-0 位相整合” が使われる。)

qpm1

 1: 結晶の異なる場所からの振幅の寄与の和。擬似位相整合をすることで、高変換効率が実現できる。

図1は、周波数二倍器内における高調波に対する、非線形結晶の異なる場所からの複素振幅の寄与を緑の矢印で示している。位相整合がない場合は、これらの寄与は、結晶内のかなりの距離にわたって建設的に足されることはない。擬似整合を用いると、それぞれの寄与が全振幅を消すような場所で、寄与の向きを反転させる。(いわゆるコヒーレント長を超える伝搬後に当てはまる場合である。) そのようにして、本当の位相整合ほど素早くはないものの、振幅の総和は、どんどん大きくなっていく。

完璧に位相整合された場合と比較して、もし、非線形係数が同じである場合、擬似位相整合では、変換効率が小さくなる。実効非線形係数 deffは、2 / πのファクターで減衰する。しかし、擬似位相整合を用いると、すべての相互作用する波に対して同じ偏光方向を用いることができ、これによって、しばしば、非線形テンソルのより大きな素子を用いることができる。事実上、変換効率は、本当の位相整合よりもかなり大きくなることがある。例として、複屈折位相整合において通常、係数d31 = 4.35 pm/Vを使用している、ニオブ酸リチウム (LiNbO3) を考えてみる。その一方で、擬似位相整合では、通常より大きな係数d33 = 27 pm/Vを用いているが、結果として、上記に述べた係数である2 / πを考慮すると17 pm/Vとなる。通常、変換効率は、非線形係数の二乗に比例する (低変換領域では) ので、d33を用いた結果、励起パワーが制限される等の理由であまり高い光強度が用いられない場合において、非常に大きな利点となっている。擬似位相整合は、現在、周波数二倍化 (例、緑および青のレーザー光源) や光パラメトリック発振器のようなパラメトリックデバイスに広く用いられている。

qpm2

 2: 室温における、周期反転分極ニオブ酸リチウム (PPLN) をもとにした光パラメトリック発振器用の擬似位相整合で、すべての波はz軸方向に沿って偏光している。曲線は、10 μm (左よりの曲線)と35 μm (右側の曲線)の間の分極反転周期に対応している。点線は、信号とアイドラー周波数の縮退を示唆している。

擬似位相整合を用いると、たくさんの魅力的な可能性が開ける。原理的には、任意の高自然位相不整合が伴う効率的な非線形相互作用を可能とする。しかし、位相不整合が大きいと、実用的ではない小さな反転分極周期につながる可能性がある。典型的に、伝搬方向は結晶軸に沿っているので (ノンクリティカル位相整合) 、空間的ウォークオフは避けることができ、許容角は、大きくなる。さらに、擬似位相整合周期は、都合の良い位相整合温度を得るために、調整できる。そのため、多くの場合、クリティカル位相整合や、非同一線上位相整合に頼ることなく室温や室温に近い温度での動作ができる。そのような選択肢は、非同一線上ビームと空間的ウォークオフとの相互作用が使えない導波路において重要なものとなる。

単結晶において、複擬似位相整合された非線形相互作用を実現することが可能であることに注意すること。例えば、複数の周期を持つ周期分極反転結晶を用いたり、単一の反転分極構造内で位相整合の異なったオーダーを利用することで実現される。 (デューティサイクルが、50 %から偏差している時、偶数のオーダープロセスも可能となる。) そういった、複数の相互作用は、コンパクトなRGB光源の実現等において興味深いが、それらは、意図せず起こり、様々な寄生プロセスにつながることがある。

より高次の寄生プロセスが邪魔になる場合がある。例えば、比較的強い緑の光は、1 μmのスペクトル領域で励起されるニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムからなるパラメトリック発振器や、パラメトリック発生器内の寄生第二高調波発生の結果から得られる。これは、特に、緑色光誘起赤外光吸収の観点からは、有害なものとなる可能性がある (→ 光黒化)。一方で、弱い可視の寄生ビームは、そういったデバイスのアライメントの際には役にたつ。

歴史的な記述としては、擬似位相整合は、1962年にすでに考案されていた[1]が、当時は、適した作製技術 (以下を参照) が開発されていなかったため、使われることができなかった。そのため、複屈折位相整合が、長い間使われてきたたったひとつの技術であった。しかし、1980年代には、擬似位相整合は、より様々な場面で使われ始めた。これのカギは、高度な周期分極反転技術が開発されたことである。

利点と問題点の総括

簡潔には、擬似位相整合の利点は、以下のようになる。

  • 擬似位相整合は、広範囲の非線形相互作用 (複屈折位相整合には、弱すぎる複屈折性の結晶においても) を使いやすい温度で利用することが可能であり、空間的ウォークオフがなくても利用可能である。
  • 周期分極反転の手法が、高非線形性を有する結晶材料に応用されたため、擬似位相整合を用いると、多くの場合、複屈折位相整合が適応可能なものより、大きな非線形係数を扱うことができ、多くの非線形変換過程がとても効率的なものとなる。
  • もし、異なった方向の効果が相殺することになると、周期分極反転結晶は、フォトリフラクティブ問題の傾向を減らすかもしれない。

制限は、以下のようになる。

  • 高品質、高信頼性の周期分極反転結晶 (下記を参照) を作製することは、困難であり、限られた結晶材料でのみ可能である。必要となる手順の詳細や成功率は、物質のタイプや、欠陥密度、化学量そして表面加工等の物質の詳細に強く依存している。
  • 周期反転分極は、高出力パワーレベル用の大口径デバイスを除くかなり制限された厚みの結晶のみに適応される。
  • 異なったプロセスには、多くの異なった反転分極周期が求められる。このため、製造者が、在庫に必要な結晶を保管しにくくなった。たとえ、必要とされる周期が原理的には問題とならなくても、新しい価値が、高価なリソグラフィーのマスクに必要となるかもしれない。正確な屈折率 (セルマイヤー) データは、必要な反転分極の周期を正確に予測するうえで必要となる。
  • より高次の寄生過程は、他の波長で光を生成し、様々な点において邪魔になるかもしれない。

チャープ擬似位相整合結晶を用いたパルス形成と圧縮

擬似位相整合を拡張すると、非線形材料のわずかに周期的ではない (均一ではない) 反転分極が関係してくる。反転分極がリソグラフィーマスクで加工されると、周期反転分極よりも非周期反転分極が形成されやすい。

チャープ擬似位相整合結晶が、非線形周波数変換に用いられると、変換されたおよびまたは変換されていないパルスの時間的波形が、かなり修正される。適したチャープ構造の設計には、あつらえたような時間波形のパルスが得られる。

非周期的構造の代表例は、分極周期がビーム方向に沿って単調に変化するチャープ構造である。そういったチャープ擬似位相整合構造が適応可能な用途として、チャープパルス増幅で用いられるような特殊なパルス圧縮法 [4] がある。強くチャープされたパルスが、周波数変換されて、結果として得られるパルスがチャープされておらず、より短いものとなる。そういた非線形圧縮器は、高いパルスエネルギーを扱うことができるが、残念ながら、最大入力パルス持続時間という観点からかなりの制限を受ける。

擬似位相整合された非線形結晶の作製

擬似位相整合された結晶を作製するもっとも一般的な手法は、ニオブ酸リチウム(LiNbO3)、タンタル酸リチウム(LiTaO3)、リン酸チタニルカリウム(KTP, KTiOPO4)といった強誘電体の非線形結晶材料の強誘電体領域における工学技術による周期分極反転である。微細加工された電極を用いて、強い電場を、ある時間結晶に印加すると、結晶方向とそれゆえ、非線形係数の符号が電極指の下でのみ、永久に反転する。分極周期 (電極パターンの周期) によって、擬似位相整合できる特定の非線形プロセスの波長が決まる。典型的な分極周期は、5と50 μm の間である。詳細は、周期分極反転に関する記事を参照すること。

近年、オリエンテーションパターンされたヒ化ガリウム(OP-GaAs)内の擬似位相整合に関する興味深い研究が行われている。この材料は、とても高い非線形係数を有し、0.9から17 μmという広い透過領域を持つため、中赤外スペクトル領域における光パラメトリック発振器 [6]等に魅力的である。そういった材料を作製するための手法がたくさん存在している。オリエンテーションパターン半導体に関する記事を参照すること。

参考文献

[1] J. A. Armstrong, “Interactions between light waves in a nonlinear dielectric”, Phys. Rev. 127 (6), 1918 (1962)
[2] L. Gordon et al., “Diffusion-bonded stacked GaAs for quasiphase-matched second-harmonic generation of a carbon dioxide laser”, Electron. Lett. 29 (22), 1942 (1993)
[3] M. J. Angell et al., “Growth of alternating <100>/<111>-oriented II-VI regions for quasi-phase-matched nonlinear optical devices on GaAs substrates”, Appl. Phys. Lett. 64, 3107 (1994)
[4] A. Galvanauskas et al., “Chirped-pulse-amplification circuits for fiber amplifiers, based on chirped-period quasi-phase-matching gratings”, Opt. Lett. 23 (21), 1695 (1998)
[5] L. A. Eyres et al., “All-epitaxial fabrication of thick, orientation-patterned GaAs films for nonlinear optical frequency conversion”, Appl. Phys. Lett. 79 (7), 904 (2001)
[6] K. L. Vodopyanov et al., “Optical parametric oscillation in quasi-phase-matched GaAs”, Opt. Lett. 29 (16), 1912 (2004)
[7] C. Zhang et al., “Perfect quasi-phase matching for the third-harmonic generation using focused Gaussian beams”, Opt. Lett. 33 (7), 720 (2008)
[8] M. Charbonneau-Lefort et al., “Optical parametric amplifiers using chirped quasi-phase-matching gratings I: practical design formulas”, J. Opt. Soc. Am. B 25 (4), 463 (2008)
[9] M. Charbonneau-Lefort et al., “Optical parametric amplifiers using nonuniform quasi-phase-matched gratings. II: Space–time evolution of light pulses”, J. Opt. Soc. Am. B 25 (5), 680 (2008)
[10] A. Tehranchi and R. Kashyap, “Engineered gratings for flat broadening of second-harmonic phase-matching bandwidth in MgO-doped lithium niobate waveguides”, Opt. Express 16 (23), 18970 (2008)
[11] C. R. Phillips et al., “Apodization of chirped quasi-phasematching devices”, J. Opt. Soc. Am. B 30 (6), 1551 (2013)

 

参考
https://www.rp-photonics.com/quasi_phase_matching.html