第７章 最先端加工
10. フォトニック結晶
1. はじめに
波長程度の周期で屈折率が周期的に変調した人工光学材料である「フォトニック結晶」の概念は、1980年代の後半に提唱された1、2)。フォトニック結晶は自然放出の制御、光の局在化など従来の材料には見られない特異な性質を示すことから、基礎科学に加えて応用面でも強い興味がもたれ、現在活発に研究が進められている。
フォトニック結晶およびその応用全般に関しては、様々な書籍3〜5)、総説・解説6〜10)などに詳述されている。本節では、次項でフォトニック結晶の応用についてごく簡単に述べ、その後の項ではレーザープロセスによる透明材料フォトニック結晶の作製と光学特性についての研究を紹介する。
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2. フォトニック結晶、およびそれを用いたフォトニックデバイス
フォトニック結晶の示す性質でもっとも重要なのは、ある波長領域の光の伝播を禁止することである。そのような波長領域をストップバンドと呼び、特にあらゆる方向・偏光で禁止する波長領域を狭い意味でフォトニックバンドギャップ（PBG）と呼ぶ（広義には前者をフォトニックバンドと呼ぶ場合もある）。この性質を活かした光導波路は、フォトニック結晶の応用としてもっとも直感的でわかりやすいものである。2次元あるいは3次元フォトニック結晶中に線欠陥を導入することにより、欠陥に沿って光を導波させることができる。これを用いると、光ファイバーなどでは不可能な急峻な曲げを実現できることから、光集積素子の小型化に貢献するものと考えられ、多くの研究がなされている。フォトニック結晶導波路の研究は既存の半導体加工技術が適用しやすい2次元系11、12)が中心だが、新しい加工技術の導入により3次元結晶についても研究が行われている13)。
実際の応用面では、現時点でフォトニック結晶ファイバーがもっとも進んでいると言える。これは、光ファイバーのクラッド部に周期構造を持たせたもので、コアは用途によって空気（空洞）のものとガラスのものとがある。波長分散特性、非線形性、偏光伝播特性などを制御することができ、それらを活かして広帯域白色光の発生などさまざまな応用が考えられ、一部は実用化され始めている。また、コアが空洞のフォトニック結晶ファイバーは超低損失の光伝送を実現する可能性があるのが大きな魅力であり、製造技術の向上が図られている。
フォトニック結晶の顕著な偏光特性を活かした偏光素子も、有力な応用の一つである。特に、東北大学のグループによって開発・発展された自己クローニング法とよばれる技術を核にした偏光分離素子は、ベンチャー企業が設立され、いくつかの製品もすでに販売されている。
この他共振器構造を必要としない小型・低しきい値レーザーや、フォトニック結晶の特異な群速度分散によって生じる現象を利用したスーパープリズムなど、幅広い領域の応用が考えられている。
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3. 集光フェムト秒レーザー加工によるフォトニック結晶の作製
前項で述べた半導体加工技術を基礎とした3次元フォトニック結晶作製においては、ナノメーターオーダーの位置決めなどの多くの複雑な工程が必要であり、現状ではその生産性は低いと言わざるを得ない。本項においては3次元加工技術として利用されている集光フェムト秒レーザーによるフォトニック結晶作製技術について述べる。
集光したフェムト秒パルスレーザーを光硬化性樹脂や、各種ネガ型レジスト材料に照射すると、焦点付近にのみ光重合反応が誘起されて固化物が形成する。樹脂やレジスト材料をセットしたステージや、照射ビームを3次元的に走査して光重合反応を任意の空間に誘起することにより、立体的な微細構造物を形成することが可能になる。この優れた3次元光造形法はフォトニック結晶の作製にも応用できる。
このようなマイクロ光造形に用いられる代表的な光学系の模式図を図1に示す。強度を調節したレーザーパルスを顕微鏡に導入し、対物レンズで集光して3次元ステージ上に試料を設置する。ステージとシャッターをパソコンで制御することにより、デザインした任意の構造を作製することができる。作製の様子はCCDカメラを用いてその場観察することも可能である。小さな焦点を得るために、対物レンは開口数が大きな油浸対物レンズを使用する場合が多い。
本手法を用いたフォトニック結晶作製に関しては、流動性があり従来のマクロな光造形法に使用されている紫外線硬化樹脂や、マイクロマシンの研究に用いられるネガ型フォトレジスト材料が広く利用されている14〜16)。いずれの場合も、およそ400nm以下の紫外光の照射により重合が誘起されるため、チタンサファイアレーザーの基本波800nm付近の近赤外光ビームを集光照射することにより、これらの材料に2光子吸収（2光子以上の多光子吸収も含む）を誘起し光造形を行っている。報告されているログパイル構造、またはウッドパイル構造と呼ばれる代表的な3次元フォトニック結晶のSEM像と光学特性の一例を図2（a）および図2（b）に示した16)。ログパイル構造は、第1層目の等間隔に配列させた直線的な棒状構造と直行するように第2層目の棒状構造を配置し、第3層目は、第1層目と同じ方向ではあるが、半周期構造を移動して配置させ、微細な棒耳犬構造をあたかもキャンプファイアの薪のように配列させた構造である。図2（a）に示されるように、作製されたログパイル構造は規則的な周期構造を有しているが、ログパイル構造を構成する各ログは、完全な円柱ではなく光軸方向の直径が少し伸びた楕円柱となっている。これは、フェムト秒レーザーの焦点形状が光軸方向に伸びているためであり、その形状が各ログの形状に反映されている。本フオトニック結晶の反射および透過スペクトルに関しては、顕微FT-IRを用いて測定されており、図2（b）に示されるように波長2.3μmと4.4μm付近に反射率と透過率がそれぞれ増大および低下するバンドが観測された。さらに、ログパイルの周期を長くした構造を作製しそれらの反射、および透過スペクトルを測定したところ、観測されるバンドの波長域がそれぞれ長波長側にシフトすることが確認され、これらのバンドがフォトニック結晶由来のストップバンドであることが示されている（透過スペクトルにおいて波長3.4μm付近に観測されるバンドは、周期には関係なく、用いたネガ型レジスト材料のSU-8の吸収帯とされている）。
より短波長、たとえば光通信帯域である波長1.5μm帯にストップバンドを有するフォトニック結晶を作製し、光通信に利用可能なマイクロフォトニックデバイスを作製するためには、ログパイル構造を構成する各ログの直径を小さくし、ログとログの間隔を短くすることが必要になる。照射するフェムト秒レーザーのパルスエネルギーを減少させ、加工しきい値を越える空間を抑制すれば、原理的には、より小さな直径を有するログを加工することが可能になる。実際、図3（b）に示すように短い距離であれば波長800nmのフェムト秒レーザーにより直径30nmのロッドを作製することも可能であることが報告されている17)。この値は照射波長800nmの4%以下のサイズに達しており、これまでに実現された集光フェムト秒レーザー加工による3次元光造形においてもっとも高い加工分解能である。これは本手法が極めて微細な3次元構造物の加工に適用できることを示すものである。
他方、ログパイル構造のような複雑な3次元形状の場合には、直径を300nm以下にすると現像プロセスにおいて構造の崩壊が起き、ログパイル構造を取り出すことが困難であることが報告されている18)。微細な構造の崩壊の理由の一っとして、現像プロセスにおいてログとログの間に存在する溶液が乾燥する際に発生するキャピラリーフォースにより機械的強度が弱い微細構造の崩壊が誘起されることが示されている19)。これを回避するため、作製したログパイル構造の周囲に図4（a）に示す厚さ約10μmの壁状の構造を作製してログパイル構造の取り出しに成功した例も報告されている18)この構造を構成する各ログの直径は約200nm（図4（c））であり、波長1.2μm、および1.9μmにストップバンドが出現することも確認されている。
また、3次元フォトニック結晶作製において本手法を用いる大きな利点の一つは、規則的な周期構造の作製のみならず、デザインされた任意の“欠陥”を構造の中に容易に埋め込むことができることである。フォトニック結晶中にこのような欠陥を導入すると、欠陥に光を局在化させることが可能になることが知られている。したがって、このような欠陥を利用してマイクロ共振器を作製したり、欠陥を連結させ欠陥に沿って光を導波させる光導波路を作製することも可能になる。フォトニック結晶を光デバイスとして活用する際に重要となるこの“欠陥”を導入したログパイル構造を作製することにも報告されており、観測された透過スペクトルにおいては、ストップバンドの波長領域中に透過率が高くなるピークが出現し、欠陥モードが形成されていることが明らかにされている20)。
上述したログパイル構造を有するフォトニック結晶は、3次元フォトニック結晶ではあるものの、2次元的に加工した層を積層していく、いわゆる“layer-by-layer”といった方法論で作製することが可能であり、完全な3次元加工法を必要としない。一方、3次元フォトニック結晶として最近注目されているスパイラル構造フォトニック結晶は、このような”layer-by-layer”によっては作製することはできない。スパイラル構造を有するフォトニック結晶に関しては、円形スパイラル構造に関するフオトニック結晶については1998年にNodaらのグループにより21)、また、四方スパイラル構造については2001年にJohnらのグループによって報告されている22)。Johnらのシミュレーションによると四方スパイラルフオトニック結晶は、ダイアモンド構造フォトニック結晶と同様、完全なフォトニックバンドギャップが形成されることが示されている。しかし、スパイラル構造を有する3次元フォトニック結晶を半導体加工技術により作製することは極めて困難である。集光フェムト秒レーザーを用いた加工法を用いて、図5（a）に示すような四方スパイラル構造や、図5（b）円形スパイラル構造を有するフォトニック結晶の作製が報告されており23)、それらの光学特性も明らかにされている（図5（c））。図5（c）中に示されているaは、四方スパイラル構造フォトニック結晶の格子間隔であり、aの値が1.2μm、1.5μm、1.8μmと増大すると、ログパイル構造の場合と同様に、透過スペクトル、および反射スペクトルに現れるピークのペアの波長が3.8μm、4.7μm、5.2μmと長波長側にシフトしている。これは、観測されたバンドがフォトニックストップバンドであることを示している。また、aの増大に伴い、波長2.0μm、2.5μm、2.75μmに観測されるそれぞれのピークは、このフォトニック結晶の高次のモードであることがフォトニックバンドダイアグラムのシミュレーションより明にされている。図5（a）に示したフオトニック結晶構造を構成する各スパイラルカラムは、試料を装着したピエゾステージに正方形を描かせながら光軸方向に上下させて一筆書きの要領で作製され、それらのスパイラルカラムを3次元的に集積化することによりフォトニック結晶全体が作製されている。したがって、ログパイル構造のように各層を積み上げる”layer-by-layer”による方法論では本質的に作製することが困難な構造であり、集光フェムト秒レーザーを用いた完全な3次元加工法によりはじめて作製が可能になったと言っても過言ではない。このような3次元加工によってはじめて作製された構造では、スパイラル構造とは異なるが、実際のダイヤモンド結晶の炭素の原子配置を模したフォトニック結晶の作製も集光フェムト秒レーザーによる光硬化性樹脂の3次元加工により実現されている24)。
本節で示した光硬化性樹脂、およびネガ型フォトレジスト材料を用いて作製されたログパイル構造や、スパイラル構造フォトニック結晶は、テンプレートとしても応用することができる。作製したこれらのテンプレートの空隙にCVD法などを用いて高い屈折率を有する無機材料を充填すれば、テンプレートの反転構造、さらにその反転構造（元のテンプレートと同じ形状の無機材料によるフォトニック結晶となる）を有するフォトニック結晶の作製も可能である。このようなCVD法を用いた反転構造の作製手法に関する模式図を図6に示した。すでに、ログパイル構造に関しては、このような手法を用いてシリコンによるログパイル構造の作製が報告されている25)。今後、集光フェムト秒レーザー加工法とCVD法を応用した様々な3次元フォトニック結晶が提案されるものと考えられる。
4. フェムト秒レーザー干渉加工によるフォトニック結晶の作製
レーザー光（平行光）を干渉させることにより、周期的な光強度変調を得ることができる。これを物質に照射し、光強度分布に対応した屈折率変調、あるいは形状を作製すれば、フォトニック結晶が得られる。大がかりな装置が不要であり、しかも比較的簡単な操作で大きな3次元周期構造を作製できることが、フォトニック結晶の作製技術として優れている点である。作製に要する時間も一般的に短く、生産性が極めて高いため、世界の多くの研究グループによって活発な研究が進められている。
多くの場合、干渉は、レーザー光をビームスプリッターで二光束に分割する操作を繰り返し、それらの光をミラーで干渉領域に導くことにより行われる。フォトニック結晶を作製するためのこのような干渉の実験は、最初にCampbellらによって報告された26)。この実験では、ナノ秒パルスを四光束に分けて干渉させることにより、面心立方格子構造の周期構造を得た。さらに、これを鋳型としてその裏返し構造をとり、酸化チタンのフォトニック結晶の作製も行った。一方、最初に二次元の周期構造を作製し、次に残る一方向への周期構造を作製するというニ段階の干渉露光により3次元の周期構造を作製することに成功した報告もある27)。この方法では、各方向の周期を柔軟に選択できるという利点がある。また、液晶?ポリマー混合系でレーザー光を干渉させ相分離を利用してフォトニック結晶を作製し、液晶に電圧を印加することによりフォトニックバンドを制御できる構造も示されている28、29)。さらに、独自デザインのプリズムを利用することにより、単純に平面基板に塗布した試料に対しては不可能な、正確な入射角度の設定を行えるような光学系の開発も報告されている30)。
ビームスプリッターを用いない方法も開発されており、一枚の透明基板に複数の透過型グレーティングをつくり込み、それぞれの箇所から回折した光を干渉させることにより、2次元のフォトニック結晶を作製できることが示されている31)。この方法では、構造選択の自由度は少ないが、1枚の光学素子で作製できるという簡便さが利点である。この方法によるフォトニック結晶の作製は様々な研究グループから報告されているが、最近になって、基板を透過した0次光も干渉に加えることによって3次元のフォトニック結晶の作製が可能でありことも示されている32)。
Kondoらは、簡潔さと構造制御の自由度をあわせもつ方法として、回折ビームスプリッターを用いてビームを多数の光束に分割し、2個のレンズを用いて必要なものを重ね合わせることによるフォトニック結晶の作製を行なった33〜35)。その光学系を図7に示す。レーザー光は、回折ビームスプリッターによって分割され、レンズによって平行化される。干渉させる光束を選択した後、レンズによって再び集光され、干渉パターンをつくる。この方法では、1本のレールに設置した少数の光学素子のみからなるシンプルな光学系で作製することができ、しかもレンズや干渉させるビームを選択することにより周期や構造を柔軟に選択することができるという利点を持つている。また、各光束の光学的光路長が等しくなるため、フェムト秒パルスレーザーを用いても連続発振のレーザーと同様に干渉させることができるという利点を持つ。実際に、フェムト秒レーザーを用いた多光子吸収プロセスによる作製を実現した。
この方法で作製された周期構造の例を図8に示す。四光束の干渉により、図に見られるようなマイクロメートルオーダーの2次元周期構造が作製された。これらは全てチタンサファイアレーザーの基本波である800nmの光を用いたもので、多光子吸収によって作製されたことを示している35)。さらに、Segawaらは、同様の光学系を用いてフォトレジスト材料ではなく、比較的大きな屈折率を有する酸化チタン系の有機一無機ハイブリッド材料に2次元周期構造を作製することに成功した36、37)。現在のところ高アスペクト比の周期構造の作製には至っていないが、このような高屈折材料に任意の周期構造を自在に作製することができれば、フォトニックバンドギヤップを有する周期構造をCVD法など他の加工法と組み合わせること無しにフェムト秒レーザー加工だけで得ることも可能になると期待される。
なお、ビームスプリッターで分割した2光束のフェムト秒パルスを干渉させることにより透明固体内部に一次元周期的な屈折率変調を形成させる研究が報告されている38、39)。一次元の周期構造はフォトニック結晶には含めないことが多いものの、フォトニックデバイスとしては有用性がある。
5. おわりに
作製技術として見た場合、本節で紹介した2種類のフエムト秒レーザー加工技術は相補的な特徴を持っている。干渉法の優れているのは大きな周期構造を一括作製できることであり、一方集光レーザー加工の優れているのは任意の構造を作製できることである。この二つをうまく結びつけることができれば、生産性が高くデザインされた欠陥の導入も可能な、優れたフォトニック結晶の作製技術となりうる。
応用面から考えると、フォトニック結晶の重要なパラメータは構成する材料間の屈折率比である。フォトニックバンドギャップを得るためには2以上の屈折率比が必要とされる。光硬化性樹脂などを加工する場合、市販品の屈折率は1.5から1.7程度にとどまっている。屈折率比を高くする方法としては、構造を作製した後に空隙にTiO2などの高屈折率材料を充填する方法の他、本章でも述べた有機一無機ハイブリッド材料などの新しい高屈折率の感光性材料を用いることが考えられる。
フォトニック結晶の応用の中にはフォトニックバンドギャップを必要としないものも多いため、別の方向性として、屈折率比が低くても実現でき、しかもこれらのフェムト秒レーザー加工技術に適した応用を考えることも重要である。
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【参考製品】
