使用する波長やパワーなどによって利用できる結晶は異なる。使用波長における屈折率、位相整合条件、実効非線形光学定数、許容幅などのパラメーターを比較して、結晶を適切に選択する必要がある。こうした高調波発生プロセスに必要なパラメーターの計算には、株式会社オプトマックスが無料提供している非線形結晶プログラムソフトが便利である[1]。以下、一般によく使われている結晶を挙げる[2]。
KTP
KTiOPO4(KTP)の透明波長域は0.35~4.5μmであり、機械的強度、耐環境性、耐光損傷特性に優れている。ウォークオフ角が小さく角度許容幅が大きいため使いやすい材料である。主にチタンサファイアレーザーの励起光源として、発振波長1064nmのNd添加レーザーの第2高調波発生(SHG)に用いられている。ここでウォークオフ角とは、結晶が有する複屈折性に起因するもので、結晶中で入射光と発生光がなす角度を表す。これが大きいと結晶内における入射光と発生光が非線形相互作用する領域、すなわち結晶の有効長が制限されることになる。
BBO
β−BaB2O4(BBO)の透明波長域は0.19~2.6μmであり、紫外透過性と耐光損傷特性に優れている。紫外光発生が可能で、高出力固体レーザー用に適している。しかし複屈折が比較的大きいため、角度許容幅、波長許容幅が狭く、ウォークオフ角が大きい。さらに吸湿性があるなどの欠点がある。Nd:YAGレーザーの第4高調波(266nm)や第5高調波(213nm)の発生に用いられている。
CLBO
CLBOの透明波長域は0.18~2.7μmであり、紫外透過性、大型化に優れている。複屈折がBBOより小さいため、角度許容幅、波長許容幅、温度許容幅が広く、ウォークオフ角が小さい。しかし結晶が脆く吸湿性がある。Nd:YAGレーザーの第4高調波(266nm)や第5高調波(波長213nm)発生に用いられている。
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